倫大學院亦在19世紀開創了不少先河。其為第一所提供地理、英文、德文、意大利文、化學和土木工程學教育的英格蘭高校。1893年，英格蘭第一個學生會亦在倫大學院成立。
20世紀
步入20世紀，倫大學院急速成長。雖然學院在二戰中被炸毀，但多數院系於1939年期間就搬離了倫敦。20世紀中至下半葉，學校與多所醫療科學研究中心合併，並分別與皇家自由醫院及倫大學院附屬醫院合辦了醫學院及倫大學院國家醫療服務信託基金會使其成為了英國重要的生物醫學研究基地。除此，猶太文化研究院、斯拉夫與東歐文化研究院、人類學研究院及大盾太空科學實驗室亦相繼於倫大學院成立或重整。1973年，學院成為了第一個 ARPANET（現代互聯網之先驅）的全球鏈接點，並在同年發出了世上第一封電子郵件。
1906年，格哥利·霍士特成為了學校第一位教務長，執務23年。
1907年，倫敦大學在皇家憲章的規定下重組，數所學院亦獲併入此高校系統。惟包括倫大學院在內的所有成員學院畢業生均只獲賦予「倫敦大學」的學位證書。1976年，新的憲章將法定獨立權歸還各學院，除了獨立頒授學位的權力。倫大學院的英文名稱中，位於「College」一字後的逗號亦被去掉。
